Kurzfassung
X-ray Freie-Elektronen Laser (XFELs) stehen an der Spitze der Forschung in fast allen Disziplinen der physikalischen Wissenschaften. In den wenigen Jahren, seit die ersten XFELs den Betrieb aufgenommen haben, konnte die kürzeste erreichbare Photonenpulsdauer immer weiter verringert werden, sodass zum gegenwärtigen Zeitpunkt bereits Röntgenpulse mit einer Dauer im Attosekundenbereich (1 Attosekunde = 10^-18 s) möglich sind. In der Zwischenzeit hat das aufkeimende Gebiet der Attosekunden-Metrologie in diesem Jahrhundert ebenso rasche Fortschritte gemacht, unter anderem bei der Messung und Kontrolle der Attosekunden-Dynamik durch Attosekunden-Streaking. Da nun XFELs den für den Bereich der Attosekundenphysik relevant werden, wird in dieser Arbeit eine Technik vorgestellt, die als ''self-referenced attosecond streaking'' bezeichnet wird und die die unvergleichliche Auflösung des Attosekunden-Streakings mit den einzigartigen und vorteilhaften Eigenschaften von XFELs vereint.
Die Konzepte und Prinzipien von XFELs werden kurz beschrieben, wobei ein besonderer Schwerpunkt auf Hintergrundinformationen gelegt wird, die für die hier vorgestellten Entwicklungen relevant sind. Die Arbeit enthält außerdem eine Einführung zu Attosekunden-Streaking, eine leistungsstarke zeitaufgelöste Technik, die mittels optischer Laserfelder eine zeitabhängige Modulation der Energieverteilung frei fliegender Elektronenpakete bewirkt, wodurch deren zeitliche Struktur in einem Spektrometer messbar wird. Die Ergebnisse einer Studie mittels Attosekunden-Streaking zur Untersuchung einer Photoemissionsverzögerung von wenigen Attosekunden in Neon werden vorgestellt und diskutiert. Aufbauend auf den Kernkonzepten des Attosekunden-Streakings wird das selbstreferenzierte Streaking vorgestellt, das den XFEL-Anlagen, die traditionell auf eine Femtosekunden-Zeitauflösung beschränkt waren (1 Femtosekunde = 10^-15 s), eine Attosekunden-Präzision verleiht. Erreicht wird dies durch ''Selbstreferenzierung'' der Daten, d.h. durch die Untersuchung der Eigenschaften einer einzelnen Messung im Energiebereich im Vergleich zu denen tausender anderer Messungen und die daraus resultierende Ableitung ihrer zeitlichen Eigenschaften. In den letzten Kapiteln werden die ersten erfolgreichen Proof-of-Principle-Experimente mit selbstreferenziertem Attosekunden-Streaking erörtert, einschließlich der Demonstration des Potenzials für zeitliche Auflösung im Sub-Femtosekundenbereich, und es wird ein Ausblick auf die Zukunft dieser Technik gegeben.
X-ray free-electron lasers (XFELs) stand at the forefront of cutting-edge research across almost all disciplines of physical science. In the few years for which they have been available, XFEL pulse durations have become increasingly short, and at the time of writing these machines are beginning to access X-ray pulses with durations in the attosecond range (1 attosecond = 10^-18 s). Meanwhile, the burgeoning field of attosecond metrology has undergone contemporaneous and equally rapid progress this century, including in the measurement and control of attosecond dynamics via attosecond streaking spectroscopy. As XFELs cross the attosecond frontier, this thesis presents a technique termed self-referenced attosecond streaking, which unites the unparalleled time resolution of attosecond streaking with the unique and favourable properties of XFELs. The concepts and principles of XFELs are briefly described, with particular focus given to background information relevant to the developments presented here. The thesis also contains an introduction to attosecond streaking spectroscopy, a powerful time-resolved technique that uses laser fields to induce and record a time-dependent modulation of electrons' momenta. Results of an attosecond streaking investigation of a few-attosecond photoemission delay in neon are presented and discussed. Building upon the core concepts of attosecond streaking, self-referenced streaking is introduced, bringing attosecond precision to XFEL facilities that have traditionally been restricted to femtosecond (1 fs = 10^-15 s) time resolution. This is achieved by ''self-referencing'' the data - that is, by examining a single measurement's energy-domain properties relative to those of thousands of other measurements and hence deducing its temporal properties. The final chapters discuss the first successful proof-of-principle experiments employing self-referenced attosecond streaking, including demonstrations of its potential for sub-femtosecond time resolution, and a look ahead to what the future may hold for the technique.